ध्यात्म आणि भारतीय वेदांताचा अभ्यास करण्याची आवड असल्याने दोन वर्षे आळंदीमध्ये राहून भारतीय विद्याभवनची ‘किर्तन कोविद’ ही पदवी घेऊन किर्तनाच्या माध्यमातून प्रबोधन करण्याची कलाही त्यांनी आत्मसात केली. त्यानंतर बीकॉम करण्यासाठी पुन्हा पंढरपूरमध्ये आले. त्यावेळी डॉ. विकास कशाळकर यांच्या सान्निध्यात राहून शिकताना शब्दब्रम्ह आणि नादब्रम्ह हेच आपल्या जीवनाचे ध्येय असल्याची जाणीव त्यांना झाली. त्यांनी छत्रपती शिवाजी महाराजांवर आधारित असलेल्या ‘रयतेचा राजा राजा शिवछत्रपती’ या नाटकाला पार्श्वसंगीत दिले आहे.

वाङ्मयीन कथा ही चित्रपटासाठी आवश्यक असते कारण ती शाश्वत असते, ही वसंतरावांची महाराष्ट्र फिल्म कंपनीपासून पक्की झालेली भावना. त्यानुसार त्यांनी प्रसिद्ध ग्रामीण कादंबरीवर ‘टिळा लाविते मी रक्ताचा’ हा ग्रामीण चित्रपट दिग्दर्शित केला. जयश्री गडकर, सूर्यकांत, राजशेखर यांनी कामे केलेला हा चित्रपट गाजला. यानंतर परत अण्णाभाऊंच्या कादंबरीवर वसंतरावांनी ‘वारणेचा वाघ’ हा चित्रपट केला. तोही यशस्वी झाला. द. का. हसबनीस या साहित्यिकाने लिहिलेला, ४२च्या स्वातंत्र्य चळवळीवरील ‘सुगंधी कट्टा’ हा तमाशाप्रधान चित्रपट त्यांनी दिग्दर्शित केला. पण ‘पाच नाजूक बोटे’ या लोकप्रिय लेखक बाबा कदम यांच्या कथेवरील रहस्यमय चित्रपट होय. यानंतर मात्र वसंतरावांनी स्वत:ची चित्रपटनिर्मिती सुरू केली. बाबा कदमांच्याच कथेवर त्यांनी ‘दगा’ हा चित्रपट काढला. ‘ग्यानबाची मेख’ हा विनोदी चित्रपट काढला.

अनेक स्पर्धांपैकी एका स्पर्धेचे परीक्षक म्हणून चंद्रकांत कुलकर्णी आले होते. त्यांनी त्यांचा अभिनय पाहिला आणि बिनधास्त चित्रपटासाठी विचारले. ह्या चित्रपटामुळे त्यांची अभिनय क्षेत्रात पदार्पण केले. चित्रपटासाठी त्यांना व्हिडिओकॉन स्क्रीन आणि फिल्मफेअरची अभिनयाची पारितोषिके मिळाली. पण त्यांचा पहिला चित्रपट मात्र ‘सरकारनामा’ हा होय. १९९९ मधील चंद्रकांत कुलकर्णी दिग्दर्शित ‘बिनधास्त’ चित्रपटानं तिला मोठी लोकप्रियता मिळवून दिली. या चित्रपटामधील ‘वैजयंता’ ही भूमिका गाजली. ‘मायबाप’, ‘पाश’, ‘कायद्याचं बोला’, ‘सरकारनामा’, ‘मिशन चॅम्पियन’, ‘सावरखेड एक गाव’ हे तिचे काही उल्लेखनीय चित्रपट.

भाऊंनी भारतभर दौरा करून हस्तलिखिते, शिलालेखांचे ठसे, दुर्मीळ चित्रं, नाणी, ताम्रपट, शस्त्रे इ. वस्तूंचा संग्रह केला. मुंबईच्या रॉयल एशियाटिक सोसायटीचे ते सदस्य होते व पुढे उपाध्यक्ष झाले. वेगवेगळ्या परिषदांत त्यांनी प्राच्यविद्येच्या संदर्भात अनेक शोधनिबंध सादर केले. मुकुंदराज, हेमाद्री, हेमचंद्र इ. व्यक्तींचे तसेच कालिदासांचा कालनिर्णय आणि शिलालेख व ताम्रपट यावरील त्यांचे शोधनिबंध अभ्यासपूर्ण होते. माक्स म्युलर व रा. गो. भांडारकर यांनी या शोधनिबंधांविषयी गौरवोउद्गार काढले आहेत. कालिदासाचे कुमारसंभव व मेरुतुंगाचार्याचा प्रबंध, चिंतामणी हे ग्रंथ त्यांनी संपादित केले. तथापि त्यांनी लिहिलेला एकही स्वतंत्र ग्रंथ नाही. त्यांच्या मरणोत्तर रामचंद्र घोष यांनी द लिटररी रिमेन्स ऑफ भाऊ दाजी या शीर्षकाने त्यांचे संशोधनात्मक शोधनिबंध प्रसिद्ध केले.

भालजी पेंढारकर यांच्या आकाशगंगा या चित्रपटातील छोट्या सीतेच्या भूमिकेपासून त्यांच्या चित्रपट कारकीर्दीची सुरुवात झाली. थोरातांची कमळा या चित्रपटात त्यांनी प्रथमच नायिकेची भूमिका केली. त्यानंतर नायिका म्हणून त्यांनी सुमारे १५ वर्षे काम केले. मधुचंद्र, आम्ही जातो आमुच्या गावा, अंगाई, काका मला वाचवा, शेवटचा मालुसरा, मल्हारी मार्तंड, स्वयंवर झाले सीतेचे, भालू असे ८० हून अधिक चित्रपट त्यांच्या नावावर आहेत. अभिनेते-दिग्दर्शक प्रकाश भेंडे हे त्यांचे पती. लग्नानंतर प्रकाश भेंडे यांनी सुरू केलेल्या श्री प्रसाद चित्र या संस्थेच्या माध्यमातून भालू, चटक चांदणी, आपण यांना पाहिलंत का, प्रेमासाठी वाट्टेल ते, आई थोर तुझे उपकार या चित्रपटांची त्यांनी निर्मिती व चित्रपटांमधून त्यांनी काम केले.

शिवाजी मंदिरच्या सांस्कृतिक कार्य परंपरेत त्यांचे मोलाचं योगदान होते. नाटक, मालिका, चित्रपट, साहित्य आणि सामाजिक क्षेत्रात त्यांचा मोठा मित्र परिवार होता.श्री शिवाजी मंदिरचे अध्यक्ष आणि कलर वाहिनीवरील कॉमेडी एक्स्प्रेस चे निर्माते, दिग्दर्शक ज्ञानेश भालेकर आणि गीतसुगंध या संगीताच्या कार्यक्रमाची सर्वेसर्वा अक्षदा विचारे यांचे ते वडिल होत.

अग्निहोत्र तसेच कुंकू या मालिकेत प्रमुख भूमिकेत मृण्मयीने काम केले. कट्यार काळजात घुसली, नटसम्राट, अनुराग, फर्जंद या चित्रपटातील तिच्या अप्रतिम अभिनयाने प्रेक्षकांनी कौतुक केले. तसेच एक कप च्या, मोकळा श्वास, संशय कल्लोळ, धाम धूम, आंधळी कोशिंबीर, पुणे व्हाया बिहार, साटं लोटं पण सगळं खोटं, मामाच्या गावाला जाऊया, कट्यार काळजात घुसली, नटसम्राट, अनुराग, बेभान, फर्जंद आदी चित्रपटात मृण्मयीने अभिनय करुन प्रेक्षकांचं मन जिंकलं.