गोळवलकर गुरुजींच्या निधनानंतर १९७३ साली त्यांनी संघाचे नेतृत्व स्वीकारले. त्यांच्या सरसंघचालक पदाच्या कारकिर्दीत संघाला एक नवी दिशा मिळाली आणि संघाने पूर्वांचल राज्यातून वनवासी क्षेत्रांतून सेवाकार्याला सुरुवात केली. त्यांनी २१ वर्ष सरसंघचालकपद भूषविले.

१९५५ मध्ये समाजवादी पक्षाने पुकारलेल्या गोवा मुक्तीसंग्रामात दिनू रणदिवे सक्रिय होते. तसंच संयुक्त महाराष्ट्र चळवळीतही त्यांचा सहभाग होता. या लढ्यात त्यांनी आचार्य अत्रे यांच्यासोबत तुरुंगवासही भोगला. संयुक्त महाराष्ट्र समितीने १९५६ मध्ये संयुक्त महाराष्ट्र पत्रिका या नावाचे अनियतकालिक सुरु केले.

इंग्रजी आणि मराठीमधील वैज्ञानिक नियतकालिकांत त्या सातत्याने लेखन करीत असत. ‘समाजविकासासाठी व्यक्तिविकास’ हे पुस्तक त्यांनी लिहिले आहे. महाराष्ट्रातील एक विचारवंत व शिक्षणतज्ञ गोवर्धन पारीख यांच्या त्या पत्नी होत.