१९६८च्या सुमारास प्रशिक्षक म्हणून काम करायला सुरुवात केली. त्यांनी शिवाजी पार्कमध्ये कामत मेमोरियल क्रिकेट क्लबची स्थापना केली आणि प्रशिक्षक म्हणून स्वतःला वाहून घेतले. भारतीय क्रिकेटचा दर्जा वाढविण्यासाठी त्यांनी मनापासून प्रयत्न केले. केवळ सचिन तेंडुलकरच नव्हे, तर विनोद कांबळी, चंद्रकांत पंडित, प्रवीण आमरे, अजित आगरकर, रमेश पोवार, लालचंद राजपूत, बलविंदर संधू, सुलक्षण कुलकर्णी, समीर दिघे, पारस म्हांबरे असे त्यांचे अनेक खेळाडू पुढे आंतरराष्ट्रीय पातळीवर खेळले.

हॉकी फेडरेशन आर्थिक संकटांना सामोरे जात असतानाही कोणताही दबाव निर्माण न होऊ देता ध्यानचंद यांनी भारतीय संघाचे नेतृत्त्व करून देशाला पहिले ऑलिम्पिक पदक जिंकून दिले होते. त्यानंतर सलग दोन ऑलिम्पिकमध्ये भारतीय हॉकी संघाचा दबदबा कायम होता.

मुख्यमंत्री झाल्यानंतर अंतुले यांची कारकीर्द अवघ्या १८ महिन्यांची असली तरी, त्यांनी दूरदृष्टीचे अनेक निर्णय घेतले आणि ते घेतानासुद्धा गरीब माणसाला समोर ठेवले.

नगरसेवक, महापौर, आमदार, विरोधी पक्षनेते, मुख्यमंत्री ते केंद्रात मंत्री आणि लोकसभेचे अध्यक्ष असा त्यांचा प्रवास आहे. प्रचंड गरिबीतूनही त्यांनी केलेला प्रवास, त्यासाठी उपसलेले कष्ट आणि त्यांना मिळालेले यश थक्क करणारे आहे.

मराठीतून उच्च शास्त्रीय विषय शिकवण्याची त्यांना मोठी तळमळ होती. त्यांना कालाजंत्रीकार म्हणून ओळखत असत. मोडक यांनी रसायनशास्त्राबरोबरच पदार्थविज्ञानशास्त्र, यंत्रशास्त्र, आरोग्यशास्त्र, प्राणिशास्त्र अशा शास्त्रीय विषयांवरील पंचवीसहून अधिक पुस्तके लिहिली.