असहकार चळवळ,मिठाचा सत्याग्रह अश्या सगळ्यात त्यांनी सक्रिय सहभाग नोंदवला. त्यासाठी कारावास सुद्धा भोगला. महिलांनी स्वातंत्र्य संग्रामात सक्रिय सहभाग नोंदवावा ह्यासाठी त्यांनी खूप प्रयत्न केले. त्याच्याच फलस्वरूप ‘आसाम प्रादेशिक महिला समिती’ १९२६ मध्ये स्थापन केली. ज्यामार्फत महिलांच्या प्रश्नांवर काम करणे, त्यांच्यासाठी शिक्षण आणि व्यवसाय उपलब्ध करणे, बाल विवाह रोकणे ह्या सगळ्या गोष्टींवर काम सुरू केले. त्यांनी हातमाग आणि हस्तकला ह्याचे महत्व महिलांना पटवून दिले व त्यावर काम करायला प्रवृत्त केले.

राणीने आपल्या प्रजाजनांनमध्ये स्वातंत्र्याचे बीज पेरले होते. इंग्रजी राजवटी विरुद्ध काम सुरू केले होते, शेतसारा इंग्रजांना न देण्याचा हुकूम काढला होता. प्रजा आणि आसपासचे छोटे छोटे राजे देखील राणी च्या नेतृत्वा खाली इंग्रजांना परतवून लावायला तयार झाले होते. १८५७ चे समर शिंग फुंकले गेले होते.

१९२३ साली काँग्रेस चे अधिवेशन त्यांच्या गावी झाले. त्यावेळी दुर्गाबाई तिथे कांग्रेस कार्यकर्त्या म्हणून कार्यरत होत्या. त्यांच्या कडे खादी प्रदर्शनात कोणीही विना तिकीट प्रवेश करणार नाही ही जवाबदारी दिली होती. त्यांनी अगदी नेहरूंना सुद्धा तिकीट दाखवे पर्यंत सोडले नाही. त्या महात्मा गांधींच्या अनुयायी होत्या. असहकार आंदोलन,मिठाची चळवळ अश्या सगळ्यात सक्रिय सहभाग नोंदवला, परिणामी १९३० ते १९३३ च्या दरम्यान त्यांना ३ वेळेस कारावास भोगावा लागला. कारावासात सुद्धा त्या इतर महिलांशी संवाद साधणे, त्यांच्या शैक्षणिक भूक जगविणे, त्यांना सामाजिक जाणिव करून देणे अशी सगळी कामे करत राहिल्या.

आपल्या शिक्षणासाठी करावा लागलेला झगडा बघून त्यांना त्यांच्या कामासाठी क्षेत्र निवडणे सोपं झालं. त्यांनी मुलींच्या शिक्षणासाठी काम करायचे ठरवले आणि स्वतःला झोकून देऊन समाजसेवेचे हे व्रत हाती घेतले. नुसतेच पुस्तकी शिक्षण नाही तर शारिरिक शिक्षणावरही त्यांनी भर दिला. मुलींनी स्वतःच्या रक्षणार्थ इतरांवर अवलंबून राहणे त्यांना मान्य नव्हते. १९२१ सालच्या बंगाल मधील भीषण पुराच्या काळात, ढाका महिला मंडळ स्थापन करून, त्याच्या मार्फत नेताजींना भरपूर पैसा गोळा करून दिला.

एक क्रांतिकारी श्री रामचंद्र मजुमदार एकदा तुरुंगवासात होते, अटक झाली तेव्हा ते आपल्या जवळचे पिस्तुल कुठे लपवले आहे हे आपल्या सहकाऱ्यांना सांगू शकले नाही. ननीबाला देवींने प्रवाहा विरुद्ध जायचे ठरवले. त्यांनी श्री रामचंद्र मजुमदार ह्यांची पत्नी बनून त्यांना भेटायला जाणे सुरू केले. हळूच बोलण्यातून त्यांनी माहिती पुरवली आणि ननीबाला देवींनी ती माहिती योग्य व्यक्तीपर्यंत पोचती केली.